Comenzó en Madrid los estudios de Filosofía y Derecho pero a partir de 1956 se dedicó exclusivamente a la pintura. Estudió cuatro años en la Escuela de Bellas Artes de San Fernando de Madrid, en el taller de André Lothe en París y en el Departamento de Artes Plásticas de la Universidad de Harvard. Participará en la Bienal de Venecia de 1970 lo que supone su lanzamiento internacional, que se consolidó durante esta década. Desde 1972 acentúa el componente trágico de sus temas abandonando la pintura para utilizar fotografías en blanco y negro paralelamente a las tendencias internacionales ―Baldesary y Boltansky― que evolucionaban en esta misma dirección, componiendo y descomponiendo imágenes, pero manteniendo un talante expresionista. A mediados de los setenta volvió a la pintura y en los ochenta dio paso a una etapa de síntesis de momentos anteriores integrando fotografía y pintura, figuración y abstracción. En 1984 le conceden el Premio Nacional de Artes Plásticas.
La obra de Darío Villalba surge como una reacción a las corrientes artísticas que lo preceden de forma inmediata, especialmente el pop art, que el artista consideraba frívolo y representativo, únicamente, de la sociedad de consumo americana. Un tipo de arte, en definitiva, que daba la espalda a las realidades más profundas de su tiempo. Ante estas manifestaciones vacías, Villalba inicia una recuperación del espíritu de la pintura mediante la búsqueda de personajes «más saturados, más límites, más al borde del abismo», que dotasen a sus imágenes de contenido. A pesar de considerarse pintor, parte de la fotografía, que emplea para capturar aquellas imágenes que surgen ante él de forma espontánea y que, de alguna manera, despiertan en su interior un sentimiento o, simplemente, le resultan sugerentes. La intención de Villalba es impactar visualmente, por ello comienza trabajando en blanco y negro, crea obras de gran formato y emplea personajes límite. De este modo aparecen los que Villalba denominó Juguetes Patológicos Para Adultos, «rígidas piltrafas, dolientes o serenas en la ambigüedad de la levitación o la horca» y, ante todo, emblemas cargados de misticismo. El artista manipulaba las fotografías, transformándolas mediante el empleo de pintura o veladuras, que aumentaban su componente poético, a la vez que enfatizaban su propio contenido.
